在铜基高温超导体中,一个广泛的共识就是超导来源于2维CuO2面。从80年代发现铜基高温超导体起,大量的实验表明铜基超导是一个存在节点的d波配对超导体,其中著名的实验包括美国IBM实验室崔章琪等人在三晶约瑟夫森结中发现的自发量子化磁通实验。2016年,清华大学薛其坤团队成功地利用分子束外延技术在d波Bi2Sr2CaCu2O8+δ超导衬底上生长出单层CuO2面。不同于在d波超导体中的节点V型局域态密度,扫描电子显微镜在单层CuO2面上发现无节点U型局域态密度。这一实验结果对铜基高温超导体中已经广泛认可的CuO2面d波配对超导体提出新的挑战。

铁基超导体作为继铜氧化物超导体之后的第二类高温超导体,其超导机理是凝聚态物理研究的重要课题。绝大多数铁基超导体具有位于布里渊区中心的空穴型费米面和位于布里渊区顶角的电子型费米面。一种普遍的超导机理认为,电子在电子型与空穴型费米面之间的散射,是铁基超导体中电子配对和超导电性产生的主要原因。

铁基高温超导体属于典型的多轨道体系,Fe的5个3d轨道(\(d_{xz},d_{yz},d_{xy},d_{x^{2}-y^{2}},d_{z^{2}}\))上的电子都可能参与低能电子结构的形成和超导电性的产生。这种多轨道特征导致众多新的现象和奇异物性,如向列相、轨道有序、轨道选择莫特转变等。确定导致超导电性的决定性轨道特征,以及超导电性与向列相和轨道选择之间的关系,对理解铁基超导体的高温超导电性的起源至关重要。在铁基超导体中,块材FeSe超导体具有最简单的晶体结构,在90K附近存在向列相转变,低温下没有长程磁有序结构,因而成为研究向列相、超导及其相互关系的理想体系。然而,不同实验手段对FeSe的超导能隙结构和轨道特性的确定一直存在争议。角分辨光电子能谱技术是测量超导能隙结构和电子态轨道特性的最直接的实验手段。但块材FeSe较低的超导转变温度
对角分辨光电子能谱的精度和样品温度提出了极高的要求。

最近,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心凝聚态理论与材料计算重点实验室研究员胡江平与美国波士顿学院教授汪自强、波士顿学院博士后蒋坤和德国维尔茨堡大学博士后吴贤新合作,通过理论计算发现在Bi2212上的单层CuO2面是一个多轨道引起的全能隙,无节点高温超导体。首先,密度泛函理论计算表明,CuO2/Bi2212界面上存在着大量的电荷转移,使得CuO2单层高度过掺杂到3d8
Cu3+状态附近。在常规铜基超导中,Cu处于3d9
Cu2+状态附近。通常可以通过构建单带以\(d_{x^{2}-y^{2}}\)为主的Zhang-Rice单态描述CuO2的电学性质。但在3d8
Cu3+状态情况下,Cu的\(d_{x^{2}-y^{2}}\)和\(d_{3z^{2}-r^{2}}\)轨道都变得很重要。通过构建一个eg两轨道模型发现高度过掺杂CuO2单层存在两个不同费米面。在布里渊区中心Γ点和边角M点,分别存在一个电子型费米面和一个空穴型费米面。借鉴铁基超导中S±波配对经验,CuO2单层同样也可以得到S±波配对。鉴于自旋自由度和轨道自由度都起重要作用,自旋轨道交换作用会产生具有延展S波配对对称性,并且能隙与块体d波能隙可比的无节点超导体。这些结论与薛其坤团队实验吻合。这一研究为高度过掺杂区铜基超导,尤其是臭氧环境下过渡金属氧化物异质结提供新的研究方向。

2012年初,清华大学薛其坤研究组和中国科学院物理研究所表面实验室马旭村研究组报道了在SrTiO3衬底上生长的单层FeSe薄膜中可能存在液氮温区高温超导电性的结果【Chin.
Phys. Lett.
29
037402】。单层FeSe/SrTiO3薄膜中高温超导电性的起源,尤其是界面对超导增强的作用,成为超导研究的另一个热点问题。中科院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室超导国家重点实验室周兴江研究组,随后从单层FeSe/SrTiO3超导薄膜的能隙测量上观察到65K的超导转变迹象,并发现了其简单、独特的电子结构:
不存在布里渊区中心的空穴型费米面,只具有布里渊区顶角处的电子型费米面【Nature
Communications
3 931;Nature Materials 12 605
】。这些结果,结合之前在AxFe2-ySe2超导体中观察到的类似费米面的结果,对铁基超导体超导机理的费米面嵌套理论提出了严重挑战。但是,单层FeSe/SrTiO3薄膜和AxFe2-ySe2超导体这两类材料中牵涉到的界面效应和相分离等的复杂性,使得一些人认为它们有可能具有有别于绝大多数块材铁基超导体的特殊超导机理,进而质疑它们是否构成排除费米面嵌套理论的充分证据。

中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心超导国家重点实验室周兴江研究组博士刘德发(现为德国马普微结构物理研究所博士后),博士生李聪、黄建伟等人,与博士吴贤新(现为德国维尔茨堡大学博士后)、研究员胡江平、中科院院士向涛以及研究员石友国和中国科学技术大学教授、中科院院士陈仙辉合作,利用最新一代基于时间飞行能量分析器的激光角分辨光电子能谱仪,系统研究了块材FeSe中的超导电性和轨道之间的关系,获得了重要的结果,为理解铁基超导体的超导机理提供了重要信息。

相关研究结果发表在近期的《物理评论快报》上(Phys.Rev.Lett.
121,227002。该研究得到科技部(2017YFA0303100,2015CB921300)、国家自然科学基金委(1190020,11534014,11334012)以及中科院(XDB07000000)的资助。

周兴江研究组的副研究员赵林、何少龙,博士生梁爱基、胡勇和刘德发等人,与中科院院士赵忠贤、研究员董晓莉以及中国人民大学教授卢仲毅和刘凯等合作,利用高分辨角分辨光电子能谱技术,率先对新近发现的OHFeSe超导体的电子结构和超导能隙展开了研究,获得了重要结果,对理解铁基超导体的超导机理和单层FeSe/SrTiO3薄膜的高温超导电性的起源,提供了重要信息。

研究发现,在低温下当FeSe处于向列相时,布里渊区中心只存在一个强烈各向异性的空穴型费米面。这是所有铁基超导体中观察到的各向异性最强的费米面,长轴和短轴的比值达到了3。对该费米面的超导能隙的精确测量发现,超导能隙同样存在强烈的各向异性。在费米面的短轴方向超导能隙最大,沿费米面的长轴方向超导能隙趋于零。这也是所有铁基超导体中观察到的各向异性最强的超导能隙结构。这样的超导能隙对称性可以由各向异性的s波和d波形式来描述,也可以用简单的p波形式来描述。

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他们的研究结果发现,OHFeSe超导体的电子结构与单层FeSe/SrTiO3超导薄膜和AxFe2-ySe2超导体非常相似:围绕布里渊区中心Γ点没有空穴型的费米面,而只在布里渊区的顶角M点存在电子型的费米面。进一步的对比表明,三者的能带结构也显示出惊人的相似性。OHFeSe的超导能隙表现为近各向同性,不存在能隙为零的节点,这也与单层FeSe/SrTiO3超导薄膜和AxFe2-ySe2超导体的超导能隙特征类似。

利用不同偏振光对轨道的选择性,对FeSe能带的轨道特性研究发现,空穴型的费米面主要由dxz轨道组成,而dyz轨道则被推到费米能级以下20meV处,与能带计算相符。这些结果表明,超导能隙是在由dxz轨道形成的费米面上产生的,而dyz轨道位于费米能级以下,不参与超导电性的形成。进一步研究超导能隙和dxz轨道的关系发现,dxz轨道的谱重以及有效质量在费米面上也呈现出各向异性的行为,沿长轴方向最大,在短轴方向最小,和超导能隙表现出反相关的关系。

图片 1

OHFeSe新超导体与单层FeSe/SrTiO3超导薄膜和AxFe2-ySe2超导体表现出相似的电子结构及超导能隙结构,预示了它们可能具有共同的超导机理,这为理解单层FeSe/SrTiO3超导薄膜的高温超导电性的产生及界面效应提供了重要信息。与单层FeSe/SrTiO3超导薄膜和AxFe2-ySe2超导体不同的是,OHFeSe超导体为单一纯相的体材料,并且具有相当高的超导温度,这为与绝大多数块材铁基超导体的直接比较提供了可能。在OHFeSe超导体中观察到仅有电子型费米面存在这样独特的电子结构,可以彻底排除以空穴型费米面与电子型费米面之间的电子散射作为铁基超导体中超导电子配对起源的费米面嵌套理论。

这一研究直接测量了块材FeSe的超导能隙结构以及费米面的轨道特性,揭示了FeSe中超导电性、向列相的形成和轨道的对应关系,为理解FeSe超导电性的起源提供了关键的信息。相关研究结果发表在近期的Physical
Review X
上(Defa Liu et al., Orbital Origin of Extremely Anisotropic
Superconducting Gap in Nematic Phase of FeSe Superconductor, Phys. Rev.
X
8, 031033 。

图1:
随着空穴掺杂浓度的铜基超导示意相图。图左边是在通常块体中实现的单带d波超导体,图右边是在单层CuO2/Bi2212中实现的双轨道无节点超导体。插图显示它们各自的费米面。

相关研究结果发表在近期的Nature Communications上 【Lin Zhao et al.,
Common Electronic Origin of Superconductivity in OHFeSe Bulk
Superconductor and Single-Layer FeSe/SrTiO3 Films
, Nature
Communications
7, 10608 。

上述研究工作获得国家自然科学基金委、科技部和中科院先导B项目等的资助。